還記得那位河北工業(yè)大學的“艾莎公主”白國英嗎？2019年，她在Nature上給出了“點水成冰”的答案。
時至今日，已經(jīng)從一名講師成長為青年教授的她，又在Nature Communications上續(xù)寫“冰雪奇緣”！
4月11日，河北工業(yè)大學材料學院白國英教授課題組在Nature Communications上發(fā)表題為“Controlled condensation by liquid contact-induced adaptations of molecular conformations in self-assembled monolayers”的高水平論文，并被刊登在Nature Communications編輯精選網(wǎng)頁（展示某一領(lǐng)域最近發(fā)表的50篇最好論文）上。河北工業(yè)大學材料科學與工程學院天津市層狀復合與界面控制技術(shù)重點實驗室為第一完成單位。
表面冷凝水不僅是造成日常云霧、晨露、玻璃起霧的常見現(xiàn)象，而且對蒸汽循環(huán)能源生產(chǎn)、冷凝控制傳熱、化合物分餾等許多工業(yè)過程都有重要影響。然而，在過去的一個世紀里，對影響/控制水凝結(jié)的理解仍然停留在比較容易觸及的表面化學和形貌性質(zhì)的層次上。河北工大材料學院研究人員發(fā)現(xiàn)了更微觀的分子構(gòu)象異質(zhì)化可以影響/控制水的凝結(jié)。該研究結(jié)果對于深入了解影響冷凝的表面性質(zhì)以及提供控制表面冷凝的新策略具有重要意義。
故事開始于大約七年前的一天，當時的白國英還是博士研究生，在做冰成核溫度的測量（一個通過光學顯微鏡觀察表面上水滴在降溫過程中凍結(jié)過程的實驗，如有興趣，請參閱“Nature 2019, 576,437-441”了解更多細節(jié)）時，發(fā)現(xiàn)再次測量之前測試過冰成核溫度的表面時，上一次測試中的水滴痕跡以一種獨特的冷凝水滴圖案顯示出來（圖a）。白國英說道，“雖然該現(xiàn)象看起來很有趣，但因為當時的博士課題就將其暫且擱置了，直到2020年，我的學生再次觀察到這一現(xiàn)象，我才把它撿起來，進行了系統(tǒng)的研究”。
如圖b所示，當液滴簡單快速地接觸過表面后，該區(qū)域上的冷凝速率、密度、液滴尺寸都會發(fā)生顯著變化。這種液體接觸引起的冷凝速率/密度下降現(xiàn)象簡稱為LCICD。起初，白國英和其他人一樣懷疑研究這種現(xiàn)象的意義，認為它可能是由接觸的液滴污染引起的。直到進行了一系列的實驗，排除了表面化學/形貌的變化、水接觸引起的水分子/揮發(fā)性有機化合物的吸附、以及有無液體接觸過的兩區(qū)域之間的相互冷凝干擾等可能的原因，研究人員才確信繼續(xù)這項工作。研究人員發(fā)現(xiàn)LCICD現(xiàn)象并不適用于未修飾的硅表面，但卻普遍存在于自組裝單層（SAM）上，無論基底是平坦的還是具有納米結(jié)構(gòu)的，是硬的還是軟的。這表明表面的SAM分子在LCICD現(xiàn)象中起著關(guān)鍵作用，自此，課題取得了初步的進展。之后，研究人員通過實驗測試發(fā)現(xiàn)液體接觸后SAM分子在表面上的構(gòu)象會發(fā)生變化，最終揭示了LCICD背后的機制（圖c）——在液體接觸后，表面的分子鏈變得更傾斜，使得一些有利的成核位點被覆蓋，最終導致冷凝速率/密度降低。在此基礎(chǔ)上，研究人員發(fā)現(xiàn)LCICD對于不同種類的接觸液體均適用，對于各種表面也是通用的，前提是在液體接觸誘導下，表面上存在能夠通過改變片段構(gòu)象屏蔽至少部分成核位點的柔性片段；并詳細闡述了接觸液體和表面性質(zhì)對LCICD程度的影響——在一定范圍內(nèi)增加液體極性和延長接觸時間都有助于表面分子構(gòu)象的響應，從而提高LCICD程度；隨著表面片段柔性的增加，LCICD程度也隨之增加。此外，該工作在不設(shè)計任何表面化學和形貌圖案的情況下，基于LCICD現(xiàn)象，通過超快液體接觸誘導實現(xiàn)了對凝結(jié)的空間控制；且發(fā)現(xiàn)利用LCICD現(xiàn)象控制冷凝的策略可以推廣到水以外的其他體系。
原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-024-47507-x
圖文/材料科學與工程學院
審核/鄭士建
